Mùa thu năm 1940, anh tham gia Đoàn Thanh niên Phật học Đức Dục do Bác sĩ Tâm Minh Lê Đình Thám thành lập gồm những thanh niên trí thức yêu nước, có một niềm tin mạnh mẽ vào lý tưởng giải thoát của Đạo Phật để giải phóng dân tộc khỏi sự áp bức.

Vào năm 1944, bác sĩ Tâm Minh Lê Đình Thám thành lập Gia đình Phật Hóa Phổ. Ông là thành viên tham gia tích cực nhất bên cạnh bác sĩ. Tuy nhiên, cuối năm 1946, khi cuộc toàn quốc kháng chiến chống thực dân Pháp nổ ra, bác sĩ trở về quê nhà Quảng Nam rồi sau đó ra Hà Nội. Kể từ đó, Võ Đình Cường là người tiếp nối việc giáo dục tổ chức Gia đình Phật Hóa Phổ. Tuy nhiên, do hoàn cảnh chiến tranh ác liệt, mãi từ năm 1947, ông mới có thể dành hết tâm sức của mình cho sự nghiệp gầy dựng, phát triển và hướng dẫn giáo dục cho Gia đình Phật Hóa Phổ.

Vào năm 1951, Đại hội Gia đình Phật Hóa Phổ tổ chức tại chùa Từ Đàm, Huế, đã đổi danh xưng Gia đình Phật Hóa Phổ thành Gia đình Phật tử Việt Nam, và bầu Võ Đình Cường làm Trưởng ban Hướng dẫn Gia đình Phật tử Trung Phần. Trung tuần tháng 5 năm 1951, ông cùng một số Huynh trưởng cốt cán như Lê Cao Phan, Phan Canh Tuân, Nguyên Xuân Quyền, Lê Cảnh Đạm, Lê Văn Dũng, Văn Đình Hy, chị Hoàng Thị Kim Cúc... tổ chức hội trại huấn luyện Kim Cang nhằm mục đích đào tạo Huynh trưởng nòng cốt cho ba miền Bắc - Trung - Nam.

Vào thượng tuần tháng 5 năm 1951, Đại hội Phật giáo toàn quốc gồm 6 tập đoàn Phật giáo khắp ba miền Bắc - Trung - Nam tổ chức tại chùa Từ Đàm, Huế, ông được Đại hội cử làm Ủy viên Thanh niên của Liên phái.

Mùa hè năm 1952, anh thành lập một Ban quản trại lưu động để huấn luyện và đào tạo Huynh trưởng các tỉnh: Quảng Nam, Khánh Hòa, Ninh Thuận, Đà Lạt..., làm hạt nhân phát triển.

Anh luôn quan tâm đến việc gầy dựng và đào tạo các thế hệ Huynh trưởng kế thừa: tháng 12 năm 1973, trong buổi lễ khánh thành Trại trường Gia đình Phật tử Việt Nam tại hồ Than Thở, Đà Lạt và khai mạc khóa Trại Huấn luyện Huynh trưởng cấp III, Vạn Hạnh I, anh đã nói lên nguyện vọng tha thiết của mình: "...chính hôm nay trước mắt quý vị, trên 80 Huynh Trưởng trên toàn quốc đã tề tựu về đây dự trại huấn luyện cấp III, là trại cao nhất mà BHD chúng tôi sẽ mở ra tại Trại Trường này sau buổi lễ khánh thành hôm nay."

Tháng 7 năm 2001, với tư cách Cố vấn Gia đình Phật tử Việt Nam, Huynh trưởng Võ Đình Cường đã cùng các Huynh trưởng cấp Tấn, cấp Dũng cao niên như cư sĩ: Tống Hồ Cầm, Lê Cao Phan, Nguyễn Hữu Huỳnh... về Huế chủ trì Hội nghị Huynh trưởng cấp Tấn toàn quốc, đồng thời tham dự buổi lễ kỷ niệm 50 năm thành lập Gia đình Phật tử Việt Nam Việt Nam do Phân Ban Hướng dẫn Gia đình Phật tử Việt Nam Thừa Thiên Huế tổ chức. Đặc biệt vào dịp này, lại một lần nữa, mặc dù tuổi đã cao nhưng anh vẫn hoan hỷ đảm nhiệm chức vụ Trại trưởng và đã long trọng phát biểu khai mạc khóa Trại Huấn luyện Huynh trưởng cấp III - Vạn Hạnh II với số lượng 300 Huynh trưởng tham dự sau một thời gian gần 30 năm kể từ trại Vạn Hạnh I tổ chức tại Đà Lạt.